La Communauté catholique s’est assemblée pour la première fois en 1959, dans un garage de la mine, pour célébrer la première messe de Noël. Cette messe a été présidée par le père Jacques Laperrière, curé de Sherfferville. Avec l'augmentation de la population de Labrador City, la nécessité d'un lieu de rassemblement est devenue très réelle. En 1960, Théodore Roussel est devenu le premier curé de la paroisse Notre-Dame du Perpétuel Secours. Il a alors décidé de construire une église qui résisterait à l'épreuve du temps et au climat nordique du Labrador. L’église a été bâtie avec des pierres de la région.
Au fil des ans, la paroisse s’est agrandie et en 1976 Mgr Peter Sutton a reçu un décret en réponse à sa demande afin que l'église de Notre-Dame du Perpétuel Secours à Labrador City devienne une co-cathédrale en collaboration avec le siège épiscopal du diocèse qui était alors situé à Schefferville, Québec. Suite à la disparition éventuelle de l'exploitation minière à Schefferville, le siège épiscopal a été transféré à Labrador City le 25 août 1980, élevant ainsi Notre-Dame du Perpétuel Secours au statut de cathédrale.
Lors de la célébration du 40ème anniversaire de la cathédrale en septembre 2002, un fond baptismal été dédié à la mémoire de Mrg Henri Goudreault qui a servi dans le diocèse de 1988 à 1996. Le 29 septembre, 2002, Mrg Douglas Crosby a béni trois cloches qui ont ensuite été installées dans le clocher de la cathédrale. Les trois cloches ont reçu les noms de ceux qui étaient le plus impliqués dans la construction de l'église. La première cloche a été nommée Lionel, en mémoire de Mgr Lionel Scheffer, évêque du diocèse où l'église a été construite ; la deuxième cloche a reçu le nom Théodore, en l'honneur de Père Théodore Roussel, le premier pasteur ; et la troisième cloche a été nommée Jules, en reconnaissance du travail acharné et le dévouement de frère Jules Auclair qui a travaillé sans relâche pour construire un monument durable de prière dans notre communauté.
Le 1er juin 2007, le pape Benoît XVI a publié un décret élevant la cathédrale au rang de basilique. Elle est la deuxième basilique de la province de Terre-Neuve-et-Labrador et seulement la 21ème au Canada.